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einfach die icon-eigenschaft vom hauptformular (startformular) ändern, das icon von da wird auch im explorer für die anwendung benutzt. ansonsten geht das wohl nur über eine ressourcen-dll.
Ich hab mit .Net noch nicht gearbeitet, aber bei VB6 kannst du das unter Datei/Projekt.exe erstellen/ und dann unter Optionen in der Frame Anwendung das Symbol auswählen...